发布日期：2018-11-13 09:47 来源：活性炭网 作者：活性炭网 浏览数：
本研究利用 光催化反应器中活性炭负载的 ZnO-SnO 2 纳米复合材料 研究了甲苯的气相光催化降解 。 选择甲苯作为挥发性有机化合物的模型污染物，以确定光催化降解的途径和影响这种降
城市和工业领域中最常见的污染物是挥发性有机化合物（VOCs）。1挥发性有机化合物对人类健康是危险的，它们对所有人都有毒，致突变和致癌，例如它们会导致病态建筑综合症（SBS）。2，3，4这些化合物之一是甲苯，因而被广泛用作生产的苯甲醛，苄醇，和其氯化衍生物的起始材料。4然而，关于挥发性有机化合物的研究主要集中在挥发性有机化合物来源或降解条件的毒性，而不是在处理过程中产生的副产物。五用于从污染空气中去除VOC的传统方法（例如吸收，焚烧和冷凝）的限制是它们昂贵，寿命短，并且导致二次污染物的产生。6项要好许多技术已为解决这个问题近来推出。光催化是一种很有前景的室内空气净化技术，其中在紫外（UV）光照射下，TiO 2用作光催化剂，在室温和常压下将VOCs氧化成CO 2和H 2 O. 7，8
可能发生的常见问题包括催化剂颗粒凝结，光的发生率降低以及细光催化剂颗粒过滤的复杂性，导致研究人员检查不同载体材料的功能。为此目的，研究了二氧化硅，氧化铝，沸石，粘土，骨炭和活性炭（AC）。9，10已经证明，AC是被广泛地用于去除各种有机污染物的有效吸收。11 Sobana和Swaminathan 12研究了ZnO / AC的光催化活性 通过降解直接蓝53.发现使用AC，以及比ZnO更大的ZnO / AC光催化剂活性，导致更好的ZnO分布和更少的附聚。
代表性的半导体金属氧化物，即ZnO和SnO 2，已广泛用于VOCs检测。13个最近推出耦合光催化剂通过降低重组的程度和改善的电荷分离产生的常规光催化剂的功效增加。它们是TiO 2 /氧化锌，14，15的TiO 2 / WO 3，16的SnO 2 /的TiO 2，17，18的ZnO /的SnO 2，19，20，21，22，23，24，25，26和ZnO /的TiO 2 /的SnO 2。27有些作者23，25，28，29已经宣布，在光催化性去除，耦合的半导体光催化剂的ZnO的SnO 2比单一的半导体光催化剂的ZnO或SnO更有效2.在这项研究中，ZnO纳米颗粒具有SnO的掺杂2被用于增加半导体氧化锌材料带的能量，并因此促进其光催化活性。该研究旨在确定ZnO-SnO 2组合的效果 和AC对光催化去除甲苯气体。
与我们以前的工作类似，通过共沉淀法获得了30个 ZnO-SnO 2光催化剂纳米颗粒。29作为原料，硫酸锌七水合物（ZnSO 4 ·7H 2 O，99％，Merck，Darmstadt，德国）和氯化锡五水合物（SnCl 4 ·5H 2 O，Aldrich，St.Louis，MO，USA），以及没有纯化的参与者试剂，使用氢氧化铵溶液（NH 4OH，25％，Merck）。将2：1摩尔比的ZnSO 4 ·7H 2 O和SnCl 4 ·5H 2 O溶解在最少量的去离子水中。1：1（v / v）NH 4以逐滴方式引入OH溶液以在剧烈搅拌下使pH达到约7。在反应过程中缓慢形成白色沉淀并将其过滤; 在滤液中未发现SO 4 2-和Cl - 的同时，继续洗涤白色沉淀。4，25，29然后将湿的沉淀物在100℃下干燥过夜，最后将其在350℃下煅烧2小时。
将ZnO-SnO 2偶联氧化物和粒状AC（Vazin Carbon，Isfahan，Iran）混合，粒径在20-40目之间，在水悬浮液中不间断搅拌12小时，产生AC / ZnO-SnO 2催化剂。过滤混合物并在室温下干燥。为了制备固定在AC上的ZnO-SnO 2偶联氧化物的复合催化剂，将固体材料在300℃下煅烧2小时。催化剂显示为AC / ZnO-SnO 2（重量比为13％）。
通过VEGA \ TESCAN-LMU扫描电子显微镜观察AC / ZnO-SnO 2，ZnO-SnO 2和AC 的表面形态，并且这在15kV的电压下进行。为了表征ZnO-SnO 2偶联氧化物的晶体结构，采用X射线衍射（XRD）（EQuniox 3000，Inel，France），采用石墨单色铜辐射（辐射：Cu-Ka;波长：1.541874？）40 kV ，2θ范围10 o -110 o 30 mA 。使用Brunauer-Emmett-Teller（BET）方法评估AC，ZnO-SnO 2和AC / ZnO-SnO 2的比表面积。比表面积（S BET）由N 2的等温线确定在Micromeritics ASAP-2000设备中，在77K下获得了气体吸收 - 解吸。在此之前，将样品在300℃下脱气。
图1显示了实验设置的示意图。光催化剂反应器（10cm×30cm×15cm）和空气混合器由Pyrex玻璃制成。三个UV-A灯（8W）水平放置在反应器顶部以提供照明; 它们以365nm的主波长发射光。玻璃纤维薄膜支撑催化剂，并将其水平放置在比UV灯高1厘米的位置。检测系统涉及PhoCheck Tiger（Ion Science，Royston，UK），它可以分析甲苯浓度（催化剂表面电荷：3.4 mg / cm2）。
光催化分解反应器设置。
注意：1：气泵; 2：甲苯液罐; 3：空气混合罐; 4：流量计; 5：测量口; 6：光催化反应器; 7：催化膜; 8：紫外线灯。
通过甲苯液体泵送干燥空气带来甲苯气体。之后，将气体混合并在空气混合器中稀释。然后，在60L / h的流速和75-1,500mg / m 3的入口浓度下，将混合的污染空气泵入光催化反应器直至吸附达到等效。使用PhoCheck Tiger装置使用光电离检测器（PID）进行甲苯浓度分析。甲苯的去除效率定义为：
（1）
其中C 0是甲苯的初始浓度，C是时间t的甲苯浓度。
通过评估甲苯去除率来研究光催化剂的光催化活性，作为研究的有机蒸气。所有测试均在相同条件下进行，以便适当地比较各种催化剂的性能。
耦合氧化物ZnO-SnO 2的XRD图显示在图2中。该模式表明在2θ为29.9,32.1,33.7,34.3,34.7,36.6,47.9,57.0和63.3处的特征峰的强度（661,936,834,829,968,994,354,465和402）。
光催化剂的特性。
注意：纯活性炭（AC）（A），纯SnO 2 -ZnO（B）和ZnO / SnO 2 -AC（C）光催化剂的扫描电子显微镜（SEM）显微照片在350℃下煅烧2小时。（D）SnO 2 -ZnO偶联氧化物的X射线衍射（XRD）图案。
通过扫描电子显微镜（SEM）产生的图像表明AC颗粒上的孔被ZnO / SnO 2纳米偶联氧化物占据，并且ZnO / SnO 2 -AC 的复合催化剂以均匀的方式提供覆盖（图2）。
S BET的测量表明，在将催化剂置于AC上之后，AC的比表面积减小，其中该还原是由于催化剂ZnO / SnO 2渗透到AC的孔隙中（表1）。
AC，ZnO / SnO 2和AC-ZnO / SnO 2的表面积（m 2 / g）
与各种光催化剂的甲苯光催化降解效率相关的结果如图3A所示。正如其所表征的那样，已经报道了AC催化剂和ZnO / SnO 2光催化去除甲苯的效率3小时分别为8.5％和18％，而在相同条件下，使用光催化剂ZnO-SnO显示去除效率为40％。2 / AC 3小时。
光催化降解效率。
注：（A）光催化降解反应的比较。（B）甲苯的初始浓度和光催化降解的水平。（C）照射剂量和光催化降解水平。最小：分钟; AC：活性炭; GAC：颗粒状活性炭; 紫外线：紫外线。
在甲苯初级浓度与总体积流量60L / h的影响下，光催化降解甲苯的效率分析结果如图3B所示。给出的结果表明，四种不同浓度的光催化降解甲苯的平均效率有显着差异（P <0.05）。催化剂ZnO-SnO 2 / AC 光催化降解甲苯的结果表明，随着甲苯输入甲苯浓度的增加，甲苯的降解速率降低。当甲苯的初级浓度为75至1,500 mg / m 3时甲苯的降解效率从38.5％降至4.5％。
为了更好地感知它，在相同的实验室条件下使用1,2和3个紫外灯检查了三种不同测试中光催化降解的辐射强度的影响。在这三个实验中测量的去除效率分别为10％，19.2％和25％，如图3C所示。该部分的结果表明，甲苯降解的光催化效率随着在相同实验室条件下加入辐射强度而增加。
如今，光催化是一种很有前景的室内空气净化技术。在该研究中，在光催化反应器中使用负载在AC上的ZnO-SnO 2纳米复合材料，在各种光催化剂，初始甲苯浓度，辐照剂量和遇到时间方面，检测甲苯的气相光催化降解。
XRD图显示在图2中，类似于文献中报道的。29从SEM和BET获得的结果表明，在将催化剂施加到AC上之后，AC的比表面积减小。其他研究已经说明了这种减少是催化剂渗透到吸附剂孔隙中的结果。11，12，30，31，32
与在静态或水相中进行的其他研究相比，该研究已在动态和气相中进行。我们的研究结果表明，掺杂SnO 2的ZnO纳米粒子可以增加半导体氧化锌材料带的能量。此外，该方法促进了ZnO-SnO 2的光催化活性。然而，在目前的研究中，甲苯的光催化降解是通过三种不同的催化剂（AC，ZnO / SnO 2，ZnO / SnO 2 -AC）进行的。在用光催化剂ZnO-SnO 2 / AC作用3小时后发现最大去除效率（40％）（图3A）。这些发现与其他研究结果一致，9，11，12，31，33表示吸收性物质的光催化剂的稳定性显着提高去除效率。
Rezaei等。7，34报道，由于主浓度从2.5增加至25毫克/米3，合成的效率表现出减少73％〜40％。这些发现与Zeng等人的研究结果一致。4，31，33，34
辐射强度是光催化降解的关键因素。该部分研究的结果表明，在相同的实验设置中，随着照射光的增强，甲苯的光化学去除效率提高。这些发现可以通过这种方式证明由于该射线的辐射强度的增加而增加了光孔射线产生，并且最终这可以提高光催化除去甲苯的效率。本节的结果也是其他类似研究的补充。4，25
然而，本研究的主要目的不是研究光催化剂中的吸附和解吸过程。本研究重点研究了光催化降解空气中甲苯蒸汽污染物的效果，并论证了ZnO-SnO 2组合和AC对光催化去除甲苯气体的效果。然而，该ZnO-SnO 2纳米复合材料和混合光催化系统的饱和容量可以在未来进行评估。
基于上述研究，可以推断出这些发现：使用纳米复合ZnO / SnO 2和AC作为吸收剂增加了甲苯从空气中的去除效率。通过分析初级输入浓度为75-1,500 mg / m 3的效果，效率降低了38.5％至4.5％。类似地，在该研究中获得了1.9W / cm 2的射线的最佳辐射强度的比率。使用混合光催化体系（ZnO / SnO 2纳米偶联氧化物）和吸收剂（AC）的应用对于从空气流中精制甲苯可以是有效且有效的。
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